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文献解读| 河流表层中溶解性黑碳的特征

日期: 2024-08-30
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文献解读| 河流表层中溶解性黑碳的特征

原名:Characteristics of dissolved black carbon in riverine surface microlayer

译名:河流表层中溶解性黑碳的特征

期刊:Marine Pollution Bulletin

IF:5.3

发表日期:2023.07

第一作者:Vaezzadeh, Vahab 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室 粤港澳环境污染与控制联合实验室

一、背景

黑碳(BC)是由生物质和化石燃料不完全燃烧产生的。根据BC的结构和土壤组成,土壤中的BC最终会生物降解并在孔隙水中溶解,从而通过地表径流输送到水生环境中。BC的溶解形式(DBC)通过河流进入海洋,由于其难降解的特性,对地球上的碳循环具有重要意义。先前使用(BPCAs)苯多羧酸方法的研究已经证明了河流和海洋中不同的DBC特征。虽然DBC的河流输出被认为是海洋DBC库的主要贡献者,其速率为27 Tg -1C-1y ,但关于河流DBC的含量和特征(结构和同位素特征)的数据缺乏。

表层微层(SML)厚度为1 ~ 1000 μm,是大气和水生环境之间的分界线,与下层相比,具有不同的生物地球化学特性。SML在(可溶性有机碳)DOC及其难熔部分的扩散气水交换中起着重要作用,既是DBC的来源,也是DBC的汇。目前,有机污染物在SML中的富集已经得到了广泛的研究,而空气-水界面的DBC研究一直被忽视。因此,通过对珠江(PR)上、中和下游的SML中DBC含量组成及其同位素的研究弥补河流DBC特征和河口DBC的运输机制的数据的缺失以及有助于更好的理解DBC沿陆-海洋连续体的运输和命运。

二、科学问题

(1)分析从PR中采集的SML样本中DBC的含量、组成和δ13C特征。

(2)将SML中DBC的特征和来源与全球不同水生生态系统的现有文献进行比较。

三、材料与方法

(1)SML水样采集于2020年10月东部PR上、中、下游的沙绵(SM:23.1◦N/113.2◦E)、帕周(P:23.1◦N/113.4◦E)和黄蒲(HP:23.1◦N/113.5◦E)。

文献解读| 河流表层中溶解性黑碳的特征

(2)SML样品的采集使用预先清洗的定制旋转鼓采样器(长50 cm,直径30 cm,转速为73.5 r/min。

(3)测定指标:DOC(总有机碳(TOC)分析仪),DBC(采用Dittmar(2008)描述的BPCA方案),DBC的δ13C分析(作者2021年出版论文中相同的方法)。

(4)数据分析:利用斯皮尔曼相关系数研究DBC与DOC之间的相关性,采用了单因素方差检验来分析不同采样点间的DBC组成和δ13C值的差异。

BPCA操作方法将冻干的沉积物样品(50 mg)置于10 mL玻璃安瓿中。加入2 mL 65%硝酸后,将安瓿密封,放入100 mL聚四氟乙烯内衬不锈钢反应容器中。将反应容器紧密封闭,然后在180℃的烤箱中加热8h。在反应容器中加入了大约100 μL的水,以保持安瓿内外的稳定的蒸汽压,并防止安谱瓶爆炸。反应容器在室温下冷却,将安谱瓶中的溶液转移到4 mL小瓶中,在50℃的高压氮气流中干燥。样品在1 mL超纯水中重新溶解,用注射器过滤器(13 mm×0.22 μm,PTFE,ANPEL实验室技术)过滤,用岛津LC-20AT高效液相色谱(HPLC)测量BPCAs,并配备岛津SPDM20A光电二极管阵列探测器(PAD)。测量了三至六取代酸BPCA,包括1,2,3-苯三甲酸和1,2,4-苯三甲酸(B3CA)、1,2,4,5-苯四甲酸、1,2,3,5-苯四羧酸、1,2,3,4-苯四甲酸(B4CA)、1,2,3,4,5-苯五甲酸(B5CA)和1,2,3,4,5,6-苯六甲酸(B6CA)。除了市售的1,2,3,5-B4CA和1,2,3,4-B4CA外,通过使用BPCA标准溶液的外部校准曲线(线性回归r2≥0.999)对BPCA进行定量,并根据其异构体(即1,2,4,5-苯四甲酸)的校准曲线进行定量。所有BPCA标准品均购自Sigma-Aldrich。校准曲线的浓度水平分别为3.2、4.8、6.4、8、16、32、48、64和80 ng/μL。使用海洋沉积物参考物质(NIST SRM 1941b)测试了实验室开发的BPCA方法的准确性,结果为9.88±0.26 g BC/kg沉积物(或55.37±1.46 g BPCA-C/kg总有机碳(TOC),三个重复)。重复分析的变异系数<5%。BC氧化过程中产生的羧酸官能团的平均数量(Ave-BPCA)的不确定度为±0.02。对每批样品进行工艺空白试验,以进行质量控制。

同位素测测定对选定的沉积物样本进行了δ13C特征分析,以确定两种最丰富的BPCA,即B5CA和B6CA。使用较大样本量的沉积物(450 mg)对BPCA进行δ13C分析。与BPCA程序类似,沉淀物样品在10 mL安谱瓶中用2 mL 65%硝酸在180℃下氧化8h,然后用预清洁的玻璃纤维过滤器(直径2 cm,Whatman)过滤。然后在50℃的高压氮气流下去除硝酸,将样品重新溶解在1 mL超纯水中,并使用填充有阳离子交换树脂的玻璃柱(Dowex 50 WX8 400,Sigma-Aldrich)进行阳离子去除。从阳离子交换柱中获得约50 mL水溶液,将其在-20℃下冷冻并随后冷冻干燥。然后将样品重新溶解在通过将3.8 mL HPLC级三氟乙酸(TFA)与1000 mL超纯水混合制备的水溶液(pH:~1.3)中,并用制备液相色谱法(预LC)分离B5CA和B6CA。重新注入收集的B5CA和B6CA级分的等分试样,未发现可检测到的污染物。使用Surveyor HPLC系统通过Isolink接口(Thermo Scientific)连接到Delta V IRMS,测量分离的B5CA和B6CA的δ13C。δ13C值以相对于维也纳Pee-Dee-Belemnite(VPDB)的mil(‰)表示。B5CA和B6CA的回收率分别用标准品和玉米炭样品进行了测试,B5CA和B6 CA(五个重复)的回收率范围分别为81.2±2.6%和88.0±2.8%。

四、结果

(1)PR上、中和下游的DBC含量排序为:SM>PZ>HP。DBC和DOC之间存在显著相关性(p < 0.05),在亚马逊流域低流量时期不存在相关性。SML样品中DBC氧化产物中B5CA和B6CA占BPCAs的50%以上。B4CA、B5CA和B6CA均具有δ13C特征,这表明C3植物的生物质燃烧可能是主要来源。B6CA/B5CA比值相对较低,但与(B5CA+B6CA)与总BPCA的比值相比,SML中的DBC表现出更高的芳香族缩合程度。

文献解读| 河流表层中溶解性黑碳的特征


(2)河流DBC的芳香结构高度凝聚,其次是沿海DBC,而海洋的芳香凝聚程度最低。PR SML中的DBC密度比普遍低于全球河流DBC的密度比。

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(3)低径流期北极河流观测到的低B6CA/B5CA比值突出了水文因素对DBC芳香族凝聚的潜在影响。B6CA/B5CA和(B5CA+B6CA)/总BPCA低于DBC河流,如北极河流和亚马逊流域,分别为0.77-0.86和0.59-0.68。

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五、结论

(1)SML的DBC含量(100.9~166.6μg/ L)低于全球河流水域平均水平,遵循PR上>中>下游的趋势。

(2)DBC(BPCAs)的分子标记及其δ13C值在各采样点间无统计学差异(p > 0.05),表明以生物质燃烧为主要来源。

(3)SML中较低的DBC含量和DBC/DOC比值表明,SML的独特特性,如光化学和絮凝过程,可能会影响DOC浓缩芳香组分的含量和缩合程度。

(4)在有机富集的生态系统中,SML中的光化学过程可以通过絮凝触发DBC最浓缩和疏水组分的聚集和沉积。

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